《俯冲带条件下滑石与C-O-H流体的碳酸化反应研究取得新进展》

  • 来源专题:中国科学院文献情报系统—海洋科技情报网
  • 编译者: 熊萍
  • 发布时间:2025-04-06
  • 近日,中国科学院深海科学与工程研究所深海极端环境模拟研究实验室博士生熊梦君作为第一作者,梅升华研究员作为通讯作者,在地学TOP期刊《Geochimica et Cosmochimica Acta》上发表了一篇题为“In-Situ Experimental Study of Talc Carbonation in C-O-H Fluid: Implications for the Deep Carbon Cycle”的学术论文。

    地球深部碳迁移是地质尺度碳循环过程的重要组成部分,而俯冲带是碳从地表进入地幔的主要通道。在板块持续俯冲过程中,温压梯度的急剧升高协同流体活动性增强,驱动俯冲板片内部发生多尺度物质重组—包括矿物的相态转变、蛇纹石化橄榄岩的脱水分解、以及硅酸盐-碳酸盐交界面的氧化还原反应等。这些受热力学平衡控制的物化作用,直接或间接地制约着浅层碳向地球深部的迁移边界。揭示这一系列物理化学响应的成因机理,不仅能够帮助认识地球内部物质的输运过程,更能够深化对板块俯冲动力学、壳幔相互作用乃至地幔对流模式的系统认知,具有重要的科学意义。

    本研究采用金刚石压腔(DAC)结合原位拉曼光谱技术,系统研究了俯冲带温度压力条件下滑石与C-O-H流体的碳酸化反应过程。研究结果发现滑石在温度> 250°C、压力>1 GPa时,可快速转化为菱镁矿与石英,有效地将流体中的CO2封存到新形成的热力学更稳定的菱镁矿中,从而被挟带进入地球深部(见附图)。此外,滑石碳酸化后还可能通过改变俯冲带矿物组成,影响到包括地震活动性在内的动力学过程。本研究的结果构建了滑石碳酸化反应的热力学相图,为更好地理解地球深部碳循环过程和受相变影响所致的地球动力学行为提供了必要的实验约束。

    论文信息:Mengjun Xiong, Zhi Zheng, Jiangzhi Chen, Xia Zhao, Shenghua Mei, In Situ Experimental Study of Talc Carbonation in C-O-H Fluid: Implications for the Deep Carbon Cycle, Geochimica et Cosmochimica Acta (2025), https://doi.org/10.1016/j.gca.2025.03.015.
  • 原文来源:http://www.idsse.cas.cn/yjjz2015/2025/202503/t20250327_7566178.html
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    • 编译者:liguiju
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    • 日前,Nature出版集团地球科学期刊《通讯-地球与环境》(Communications Earth & Environment)在线刊发了中国科学院海洋研究所张国良课题组板块俯冲有关的深部碳循环机制新进展,研究通过室内高温高压模拟,揭示了俯冲板块形成含水碳酸岩熔体是弧下板块脱碳并将碳搬运至弧下地幔的重要方式。 俯冲带是地表和地球碳交换的纽带,板块俯冲将一部分碳带入到地幔深处,同时使部分碳通过熔体/流体形式返回至浅部系统。因此,俯冲带是全球碳循环的调节器,可能对着地球长期气候变化和宜居环境产生深刻影响。俯冲板片脱碳是俯冲带碳循环研究的核心内容,过去20多年的工作总结出四种主要的脱碳机制,即变质反应脱碳、流体溶解作用、底辟作用和熔融作用。在弧下深度,板片熔融生成碳酸岩熔体被认为仅限于极热俯冲带或极富钙岩石(如大理岩或部分下洋壳辉长岩;CaO>20 wt.%)的熔融。这是由于前人认为俯冲沉积物或洋壳玄武岩在弧前深度发生强烈脱水,到达弧下深度后沉积物或玄武岩处于无水-流体不饱和状态,该条件下测得的含碳板片物质的固相线通常高于俯冲带的最高温度。实际上,板片中蛇纹石化橄榄岩在弧下深度会大量脱水,水可以极大降低碳酸盐矿物的固相线,释放的水在向上运移过程中会导致上覆板片重新水化并处于水饱和状态。尽管俯冲沉积物携带的碳占全球俯冲带碳输入通量的约70%,但含碳沉积物在弧下深度流体饱和条件下的相平衡关系、固相线及熔融脱碳行为尚不清楚。 研究团队通过高温高压实验研究厘定了流体饱和条件下碳酸盐化沉积物在2.5-6 GPa压力(弧下深度75-180 km)下的相平衡关系。研究揭示,固相线温度在2.5-4.5 GPa范围随压力升高而升高,固相线以上生成硅酸盐熔体;固相线温度在4.5-6 GPa范围随压力升高而降低,固相线以上初始熔体为钙质含水碳酸岩熔体,继续升温大量硅酸盐参与熔融反应生成碳酸盐化硅酸盐熔体。将固相线与俯冲板片地温曲线比较,在150-180 km深度范围中等温度俯冲板片顶部的P-T路径与生成碳酸盐熔体段固相线(P>4.5 GPa)相交,同时在相近的深度范围莫霍面温度可以使下覆蛇纹岩中的蛇纹石分解脱水,这使得上覆沉积物满足流体饱和熔融条件并在150-180 km深度生成含水碳酸岩熔体。前人研究认为碳酸岩熔体的产生仅限于热俯冲带或者极富钙岩石的熔融,而该工作显示碳酸盐化沉积物在中等温度俯冲环境就可以熔出含水碳酸岩熔体。因此,含水碳酸岩熔体在俯冲带弧下深度是搬运碳的常规介质。 该研究主要创新之处在于,一是科学假设结合了俯冲板片完整的脱水过程,并根据俯冲板片热结构、蛇纹石稳定域和碳酸盐化沉积物流体饱和固相线确定了中等温度俯冲带就满足生成含水碳酸岩熔体的条件;二是发现固相线斜率在4.5-6 GPa压力范围为负值,即固相线温度随压力升高而降低,这对于俯冲碳的释放十分重要。通过计算熔融反应公式并结合碳酸岩熔体极为富钙的现象,碳酸钙熔融温度降低可能引起了整个体系固相线的降低;从热力学角度,固相线斜率定义为dT /dP = ΔV/ΔS = T ΔV /ΔH,负斜率是由于含水碳酸岩熔体的密度大于碳酸钙矿物的密度,导致熔融反应为体积减小的反应(ΔV<0)。 该研究增进了对俯冲板片脱碳机制的认识,板片在弧下深度熔融并生成含水碳酸岩熔体是俯冲板片重要且常规的脱碳方式,该结果对探讨俯冲带深部碳循环过程具有重要意义。论文第一作者为中国科学院海洋研究所特别研究助理陈伟博士,通讯作者为研究员张国良,合作者还包括印度Thapar文理学院Shantanu Keshav教授和中国科学院广州地化所研究员李元。本研究得到国家自然科学基金、中国科学院战略性先导科技专项等项目资助。    论文信息:Chen, W., Zhang, G.L., Keshav, S & Li, Y.  Pervasive hydrous carbonatitic liquids mediate transfer of carbon from the slab to the subarc mantle. Communications Earth & Environment 4, 73 (2023). https://doi.org/10.1038/s43247-023-00741-5
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    • 日前,美国地球物理学会(AGU)旗舰期刊Journal of Geophysical Research: Solid Earth (Nature Index)发表了中国科学院海洋研究所张国良研究团队最新成果“Coupled cycling of carbon and water in the form of hydrous carbonatitic liquids in the subarc region”。此项研究通过高温高压实验并结合热力学数值模拟,明确了俯冲带水对碳酸岩熔体出现的重要影响及其稳定存在的温压范围,揭示了俯冲带弧下深度含水碳酸岩熔体是迁移碳的重要介质。 俯冲带是地表和深部碳交换的重要纽带,板块俯冲将部分碳带入地幔深处,也使部分碳以熔体或流体形式返回浅部系统。国际上深部碳循环研究起步较晚,其中俯冲板片脱碳形式和比例,是目前国际上俯冲碳循环研究程度不足的领域。以往相关研究总结出俯冲带四种主要脱碳形式:变质脱碳、流体溶解脱碳、底辟作用和熔融作用脱碳。其中,板片熔融脱碳被普遍认为仅发生于极热的俯冲带,而不会出现在中等或冷俯冲带。该团队前期研究已经发现水可以降低含碳沉积物的固相线 (Chen et al. CE&E 2023)。蛇绿碳酸岩既富水也富碳,可以赋存于俯冲板块内部和地幔楔底部,可能在俯冲带水/碳循环过程中扮演重要角色,然而,与沉积物和蚀变洋壳碳酸盐俯冲循环相比,蛇绿碳酸岩引起的挥发分循环机制尚有诸多未知。 为了研究蛇绿碳酸岩俯冲引起的水和碳循环机制,张国良研究团队通过高温高压实验厘定了蛇绿碳酸岩在2.5-6 GPa下的相平衡关系。结果显示:蛇绿碳酸岩固相线温度可以低至~800℃且随着压力的升高而降低,固相线以上生成含水碳酸岩熔体;蛇绿碳酸岩完全脱水温度要比固相线温度至少低100℃,这意味着(变质)蛇绿碳酸岩熔融需要外来流体加入。结合俯冲板片的热结构和蛇纹岩脱水条件),位于地幔楔底部的蛇绿碳酸岩被板片拖拽到深部过程中,会先脱水形成无水变质蛇绿碳酸岩,变质蛇绿碳酸岩到达弧下深度后会与板片来源的流体相互作用,在热、中等甚至冷俯冲带都会发生水促熔融(flux melting)并生成含水碳酸岩熔体;俯冲板块携带的蛇绿碳酸岩仅脱流体,这种流体富水、含CO2极低),意味着俯冲板块蛇绿岩携带的碳大部分会俯冲进入更深的地幔。 地幔楔底部的变质蛇绿碳酸岩与板片来源的流体相互作用发生水促熔融(flux melting),俯冲板块蛇绿碳酸岩仅发生脱挥发分生成富水、贫CO2流体。     以上研究创新性在于将俯冲带脱碳与板片脱水过程相互结合起来研究,明确了俯冲带水与碳相互作用的重要性,揭示了含水碳酸岩熔体是弧下深度搬运碳的主要介质。该项成果对探讨俯冲带深部碳循环过程和脱碳效率具有重要意义。 论文第一作者为中国科学院海洋研究所特别研究助理陈伟博士,通讯作者为张国良研究员,合作者包括印度Thapar文理学院Shantanu Keshav教授和河海大学彭卫刚博士。研究得到了国家重点研发计划项目、中国科学院战略性先导科技专项等项目资助。