《中国科学院烟台海岸带研究所在氮同位素示踪大气氮氧化物来源方面取得系列进展》

  • 来源专题:中国科学院文献情报系统—海洋科技情报网
  • 编译者: liguiju
  • 发布时间:2020-07-11
  • 氮氧化物(NOx)是大气中主要的活性氮成分。过量的NOx排放可以对生态环境和人类健康等方面造成严重危害。近年来,NOx过量排放对我国空气污染的贡献凸显,如何客观评估其主要排放源,是对其有针对性地减排,进而改善我国空气质量的关键。

    NOx和硝酸盐(NOx的二次产物)的稳定氮氧同位素(δ15N/δ18O)中蕴含着其来源信息,但由于大气分馏的影响,前期稳定氮氧同位素技术在示踪NOx和硝酸盐来源研究中均以定性人为源和自然源为主,不利于指导大气NOx的污控减排。为此,中国科学院烟台海岸带研究所海岸环境地球化学过程与模拟研究组宗政博士与田崇国研究员创新性地开发了NOx的大气分馏模块,通过与贝叶斯同位素混合模型耦合,建立了解析大气NOx排放源类型的方法;通过与正矩阵分解模型(PMF)联合应用,验证了该方法的准确性;与潜在源概率模型(PSCF)联合应用,实现了污染源区空间分布的识别;最近,根据海洋源和陆地源NOx的氮氧同位素差异特征,通过模型功能模块的二次开发,定量了海洋源对海岸带地区NOx的贡献特征。

    具体研究进展如下:

    (1)基于开发的大气NOx来源解析方法定量了渤海北隍城岛的大气NOx来源。结果表明:燃煤排放、生物质燃烧和移动源排放是渤海大气中NOx的主要来源,冬季供暖燃煤排放对大气NOx的贡献十分明显。相关研究结果发表于环境科学与工程领域期刊Environmental Science & Technology(IF=7.864);

    (2)将开发的大气NOx来源解析方法与PMF模型联合应用,解析了黄河三角洲地区夏季NOx的来源。两种方法结果差异不超过6.69%,验证了建立的大气NOx来源解析方法的有效性,并发现该地区夏季生物土壤源呈现显著上升,贡献可达20%。相关研究结果发表于环境科学与工程领域期刊Environmental Pollution(IF=6.792);

    (3)基于大气NOx来源解析方法确认并评估了2015年天津港爆炸事件对渤海地区大气氮沉降的影响。结果显示受到爆炸事件影响,气溶胶氮氧同位素具有良好的响应信号,火灾爆炸导致渤海地区大气氮沉降量增加了308.49 微摩尔氮/平方米/天,影响区域约为渤海总面积的1/5。相关研究结果发表于环境科学与工程领域期刊Atmospheric and Oceanic Science Letters(IF=2.1),并受到了国内外广泛关注。

    (4)利用大气NOx来源解析方法与PSCF模型联合拓展应用,对我国五个主要城市(北京、上海、广州、武汉、成都)NOx来源特征及源区分布进行了解析,结果再次表明燃煤源亦是我国城市区域NOx的主要来源,贡献比例在31.1%-41.0%,主要来源于我国华北地区(供暖、电厂贡献)和南部较为发达的地区(电厂贡献)。相关研究结果发表于环境科学与工程领域期刊Environment International(IF=7.577)。

    (5)为了验证该方法的普适性,与巴基斯坦COMSATS信息技术学院合作,将该大气NOx的来源解析方法应用到热带地区,结合排放源海陆性质,解析了阿拉伯海地区海洋源对巴基斯坦重要城市卡拉奇NOx的贡献特征,贡献约为16.8%,其中闪电源、船舶源与微生物源分别贡献了20.3%,46.3%和33.4%。相关研究结果发表于环境科学与工程领域期刊Environmental Science & Technology(IF=7.864)。

    该系列研究获得了国家自然科学基金(Grant No. 41977190, 41907198)、国家自然科学-山东省联合基金(U1906215)等项目的支持。

    相关论文:

    [1] Zheng Zong, Xiaoping Wang, Chongguo Tian, Yingjun Chen, Yunting Fang, Fan Zhang, Cheng Li, Jianzhong Sun, Jun Li, Gan Zhang, First Assessment of NOx Sources at a Regional Background Site in North China Using Isotopic Analysis Linked with Modeling. Environmental Science & Technology 2017, 51, (11), 5923-5931.(IF=7.864)

    [2] Zheng Zong, Yang Tan, Xiaoping Wang, Chongguo Tian, Yunting Fang, Yingjun Chen, Yin Fang, Guangxuan Han, Jun Li, Gan Zhang, Assessment and quantification of NOx sources at a regional background site in North China: Comparative results from a Bayesian isotopic mixing model and a positive matrix factorization model. Environmental Pollution 2018, 242, 1379-1386. (IF=6.792)

    [3] Zheng Zong, Zeyu Sun, Yang Tan, Chongguo Tian, Lin Qu, Ling Ji, Impact of an accidental explosion in Tianjin Port on enhanced atmospheric nitrogen deposition over the Bohai Sea inferred from aerosol nitrate dual isotopes. Atmospheric and Oceanic Science Letters 2019, 2376-6123.(IF=2.1)

    [4] Zheng Zong, Yang Tan, Xiao Wang, Chongguo Tian, Jun Li, Yunting Fang, Yingjun Chen, Song Cui, and Gan Zhang, Dual-modelling-based source apportionment of NOx in five Chinese megacities: Providing the isotopic footprint from 2013 to 2014. Environment International 2020, 137, 105592-105592.(IF=7.577)

    [5] Zheng Zong, Chongguo Tian, Jun Li, Jabir Hussain Syed, Wei Zhang, Yunting Fang, Yifan Jiang, Jawad Nasir, Muhammad Mansha, Syed Hussain Haider Rizvi, Muhammad Shafiq, Suhaib Bin Farhan, and Gan Zhang, Isotopic Interpretation of Particulate Nitrate in the Metropolitan City of Karachi, Pakistan: Insight into the Oceanic Contribution to NOx. Environmental Science & Technology 2020, 54, 7787-7797.(IF=7.864)

  • 原文来源:http://www.yic.cas.cn/ky/kydt/202007/t20200709_5621576.html
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    • 编译者:liguiju
    • 发布时间:2023-05-04
    • 大气沉降是海洋生态系统中碳和营养盐等生源要素的主要来源之一,对海洋生物地球化学循环过程具有显著影响。中国科学院烟台海岸带研究所环境灾害监测评估团队以山东半岛北部养马岛海域为代表性研究区域,在大气沉降对近海水体碳和营养盐循环影响研究中取得系列重要进展。该海区是北黄海重要的扇贝养殖区,近年来在全球变暖大背景以及区域性人类活动的影响下,该海域夏季水体缺氧和酸化现象频发,妨碍了扇贝养殖产业的健康发展。研究团队基于对大气总悬浮颗粒物(TSP)及降水样品中碳和营养盐的分析,报道了养马岛附近海域大气颗粒物中水可溶性有机质、营养盐和颗粒有机质及降水中溶解有机质、营养盐和颗粒有机质的季节变化规律,量化了大气干湿沉降输入的有机碳和营养盐对于该海域海水中碳收支的贡献,证实了大气干湿沉降过程是该海域海水中碳的重要来源,探讨了大气沉降过程与区域海水体碳循环和夏季水体低氧现象之间的联系,有助于深入认识大气干湿沉降输入对近海生态系统的综合影响。相关成果相继在Science of the Total Environment和Marine Pollution Bulletin发表论文6篇。 结果表明,干沉降输入的颗粒有机碳(POC)年通量约为水可溶性有机碳(WSOC)的4.1倍;对于湿沉降,POC的年通量约为溶解有机碳(DOC)的46.7%;因此,大气中的POC主要通过干沉降过程输入到海水中,其贡献为71.1%,而水可溶性有机碳和溶解有机碳的情况则相反;如果将大气沉降对海水中有机碳的间接输入也考虑在内,即干湿沉降的养分输入所支持的新生产力贡献的有机碳,大气沉积对研究海域的总有机碳输入达12.0 gC/m2/a,表明大气沉降在近海生态系统碳循环中具有重要作用(Xie et al., STOTEN 2023, 876: 162715)。不同季节TSP中总有机碳(TOC)的来源组成具有显著差异,而总氮(TN)在不同季节具有相似的来源组成;生物质源为TSP和TN的主要来源,其贡献分别为55.5±10.8%和57.3±11.7%;化石燃料燃烧是TOC主要来源,其贡献为47.7±3.4%;春季、夏季和秋季大气沉降对于表层海水悬浮颗粒物(SPM)的贡献分别为17.2±6.7%、10.2±2.0%和18.0±11.0%,表明大气TSP是表层海水SPM的重要来源之一;对于表层海水中的POC而言,春季、夏季和秋季大气沉降的贡献分别为35.2±3.5%、19.2±7.4%和25.5±7.9%,证实大气沉降过程对于近海颗粒碳循环具有重要的影响(Xie et al., STOTEN 2023, 854: 158540)。 TSP中WSOC、有色溶解性有机质(CDOM)和荧光溶解性有机质(FDOM)的含量在冬春季要明显高于夏秋季,主要与不同季节WSOM的来源差异及大气老化过程有关;WSOC的年干沉降通量可以将表层海水的DOC浓度提高10.2 μmol/L,从而对于维持表层水体的次级生产力有重要贡献,在一定程度上影响了研究海域内的碳循环过程;此外,由干沉降进入表层海水的WSOC中生物可利用部分在好氧分解的条件下可导致水体溶解氧(DO)浓度降低~4.8 μmol/L(Xie et al., STOTEN 2022, 818: 151772)。秋季湿沉降中DOC的浓度显著高于其他季节,而冬季湿沉降中有色溶解有机质(CDOM)及类腐殖质组分的荧光溶解有机质(FDOM)浓度最高,主要与不同季节溶解有机质的来源差异及降水的稀释效应有关;通过湿沉降过程向该海域输入的DOC通量为6.31×108 gC/a,约占研究海域海水中DOC储量的4.0%;单次降水事件可使该海域表层水体中生物可利用性DOC的浓度提高0.57±0.54 μmol/L,占异养细菌次级生产每日所需有机碳的12.1±11.4%;5月至8月期间,湿沉降输入的DOC中生物可利用性部分在好氧分解条件下可使表层海水DO浓度降低5.3-8.5 μmol/L/month(Xie et al., STOTEN 2022, 844: 157130)。 降水中营养盐N和Si的浓度在秋季较高、夏季较低,而P的浓度在冬季和春季较高,溶解无机氮(DIN)的湿沉降通量为69.2 mmol/m2/a,占水体DIN外源输入通量的比例为34.4%;大气湿沉降中N/P比显著高于海水中N/P比及Redfield比值,可能会加剧水体中溶解态无机氮磷比的不平衡,促进海水中浮游植物优势种群由硅藻向甲藻的转变,从而不利于区域内海湾扇贝的生长;受强降水过程的影响,夏季DIN和水溶性有机氮(DON)的湿沉降通量高达30.1和4.98 mmol/m2,可支持水体19.3%的新生产力,该部分新生产力占区域内扇贝所摄食颗粒有机碳总量的比例为16.4%(Xie et al., MPB 2022, 182: 114036)。人为活动是TSP中水可溶性无机氮和有机氮(WSDIN和WSDON)的主要来源,沙尘是水可溶性无机磷(WSDIP)和硅酸盐(WSDSi)的主要来源,而水可溶性有机磷(WSDOP)可能来源于海洋生物活动;WSDIN、WSDON、WSDIP、WSDOP和WSDSi的大气干沉降通量分别为21.8、2.7、0.10、0.30和0.73 mmol/m2/a;总体而言,冬季通过大气干沉降获得的生物可利用氮支持的海水新生产力达9.14 mgC/m2/d;大气干沉降输入的DIN/DIP摩尔比的年平均值为216±123(Xie et al., MPB 2021, 172: 112866)。 上述论文为中国科学院战略性先导科技专项(A类)“‘美丽中国’生态文明科技工程专项”子课题“海洋生态环境灾害综合防控技术与示范”(XDA23050303)的研究成果之一,由烟台海岸带所2020级博士研究生谢磊为第一作者,高学鲁研究员为通讯作者。 相关论文详情: 1. Xie, L., Gao, X.*, Liu, Y., Zhao, J., Xing, Q., 2023. The joint effects of atmospheric dry and wet deposition on organic carbon cycling in a mariculture area in North China. Science of the Total Environment, 876: 162715. https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0048969723013311 2. Xie, L., Gao, X.*, Liu, Y., Yang, B., Yuan, H., Li, X., Song, J., Zhao, J., Xing, Q., 2023. Atmospheric deposition as a direct source of particulate organic carbon in region coastal surface seawater: Evidence from stable carbon and nitrogen isotope analysis. Science of the Total Environment, 854: 158540. https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S004896972205639X 3. Xie, L., Gao, X.*, Liu, Y., Yang, B., Wang, B., Zhao, J., Xing, Q., 2022. Biogeochemical properties and fate of dissolved organic matter in wet deposition: Insights from a mariculture area in North Yellow Sea. Science of the Total Environment, 844: 157130. https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0048969722042279 4. Xie, L., Gao, X.*, Liu, Y., Yang, B., Lv, X., Zhao, J., Xing, Q., 2022. Atmospheric dry deposition of water-soluble organic matter: An underestimated carbon source to the coastal waters in North China. Science of the Total Environment, 818: 151772. https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0048969721068480 5. Xie, L., Gao, X.*, Liu, Y., Yang, B., Wang, B., Zhao, J., Xing, Q., 2022. Atmospheric wet deposition serves as an important nutrient supply for coastal ecosystems and fishery resources: Insights from a mariculture area in North China. Marine Pollution Bulletin, 182: 114036. https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0025326X22007184 6. Xie, L., Gao, X.*, Liu, Y., Yang, B., Lv, X., Zhao, J., 2021. Perpetual atmospheric dry deposition exacerbates the unbalance of dissolved inorganic nitrogen and phosphorus in coastal waters: A case study on a mariculture site in North China. Marine Pollution Bulletin, 172: 112866. https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0025326X21009000
  • 《中国科学院烟台海岸带研究所在近海低氧形成机制及生态效应方面取得系列研究进展》

    • 来源专题:中国科学院文献情报系统—海洋科技情报网
    • 编译者:liguiju
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    • 健康的海洋生态系统依赖于充足的氧气供应,当海水中氧气的消耗速度快于补充速度就会导致低氧。海水低氧是危害近岸海域生态系统健康和海洋经济的全球性问题,高强度人类活动正在使这一问题变得日益严重。中国科学院烟台海岸带研究所典型河口海湾海岛生态系统健康及调控研究组群、中国科学院牟平海岸带环境综合试验站以山东半岛北部养马岛附近海域为代表性研究区域,经过多年研究,在近海低氧形成机制及生态效应方面中取得了系列重要进展。研究团队相继在Environmental Research、Science of the Total Environment、Chemosphere等刊物发表论文6篇。 该海域是北黄海重要的筏架式扇贝养殖区和底播式海参养殖区,近年来该海域夏季底层水体溶解氧(DO)浓度过低现象频繁发生,造成了巨大经济损失,妨碍了当地海水养殖业的发展。研究团队聚焦于本海域日趋严重的低氧灾害问题,通过大量现场观测,并结合有针对性的实验室培养实验,探讨了季节性低氧的生消过程及其主要控制机制,评估了DO对生源要素碳、氮、磷、硅等地球化学循环过程的影响,揭示了低氧灾害的生态效应。 研究表明,水体层化和扇贝养殖活动的共同作用是导致养马岛附近海域底层水体夏季发生低氧灾害的重要因素;持续的高气温和低风速是造成该海域水体夏季出现层化的主导因素,扇贝养殖设施引起的水交换减缓则是水体分层和低氧发生的重要促进因素;温跃层厚度大于2.5 m、上边界深度在7.0 m以下的水体更易发生低氧;当底层水体的表观好氧量大于4 mg/L,即使没有跃层存在也能够发生低氧,说明层化虽然能够促进底层水体低氧的形成,但并非必不可少(Sun et al., ER 2023, 228: 115810)。温度是该海域海水中DO季节变化的主要驱动因素,夏季底层水体的DO下降速度约为表层水体的3~4倍,水体耗氧是DO支出的主要途径(Yang et al., MPB 2021, 173: 113092)。 扇贝养殖活动对底层水体夏季低氧形成的促进作用还体现在其对有机质迁移转化的影响。海湾扇贝的排泄作用将大量具有高分子量和低腐殖度特征的溶解有机质(DOM)释放到水柱中,改变了有机质的生物地球化学循环。海湾扇贝在一个养殖周期内(6月~11月)的排泄过程可使海水中溶解有机碳增加19.7 μmol/L,假设扇贝排泄的DOM中不稳定部分被完全耗氧分解,可使养马岛附近海域海水中DO和pH分别降低~13.4 μmol/L和~0.018(Yang et al., STOTEN 2022, 807: 150989),使水体总碱度降低75.7 μmol/kg,从而加速低氧和海水酸化的进程(Yang et al., STOTEN 2021, 798: 149214)。 上覆水体中DO浓度会影响沉积物有机质的好氧和厌氧分解模式,从而主导营养盐和荧光溶解性有机质(FDOM)的释放。当上覆水体中DO > 50 μmol/L时,有利于沉积物中铵氮、硅和FDOM的释放;当上覆水体中DO < 100 μmol/L时,会加速沉积物中磷的释放(Yang et al., Chmosphere 2021, 273:129641)。在夏季,低氧通过有机质矿化和铁结合态磷(Fe-P)还原促进了沉积物中磷向上覆水中迁移;相比之下,秋季水体的富氧状态促进了沉积物中Fe/Mn氧化物与磷酸盐共沉淀形成Fe-P(Yang et al., STOTEN 2021, 759: 143486)。 上述论文为中国科学院战略性先导科技专项(A类)“‘美丽中国’生态文明科技工程专项”子课题“海洋生态环境灾害综合防控技术与示范”(XDA23050303)的研究成果之一,由我所孙西艳和杨波为第一作者,高学鲁和赵建民研究员为通讯作者。研究结果可为近海低氧灾害预警预报和环境保护措施制定提供科学支撑,有助于提升我国近海环境灾害的预警及应对能力,支持海洋经济可持续发展。 相关论文详情: 1. Sun, X., Gao, X.*, Zhao, J.*, Xing, Q., Liu, Y., Xie, L., Wang, Y., Wang, B., Lv, J., 2023. Promoting effect of raft-raised scallop culture on the formation of coastal hypoxia. Environmental Research, 228: 115810. https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0013935123006023 2. Yang, B., Gao, X.*, Zhao, J.*, Xie, L., Liu, Y., Lv, X., Xing, Q., 2022. The impacts of intensive scallop farming on dissolved organic matter in the coastal waters adjacent to the Yangma Island, North Yellow Sea. Science of The Total Environment, 807: 150989. https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0048969721060678 3. Yang, B., Gao, X.*, Zhao, J.*, Liu, Y., Xie, L., Lv, X., Xing, Q., 2021. Summer deoxygenation in a bay scallop (Argopecten irradians) farming area: The decisive role of water temperature, stratification and beyond. Marine Pollution Bulletin, 173: 113092. https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0025326X21011267 4. Yang, B., Gao, X.*, Zhao, J.*, Liu, Y., Lui, H.K., Huang, T.H., Chen, C.T.A., Xing, Q., 2021. Massive shellfish farming might accelerate coastal acidification: A case study on carbonate system dynamics in a bay scallop (Argopecten irradians) farming area, North Yellow Sea. Science of The Total Environment, 798: 149214. https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S004896972104287X 5. Yang, B., Gao, X.*, Zhao, J.*, Liu, Y., Xie, L., Lv, X., Xing, Q., 2021. Potential linkage between sedimentary oxygen consumption and benthic flux of biogenic elements in a coastal scallop farming area, North Yellow Sea. Chemosphere, 273: 129641. https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0045653521001107 6. Yang, B., Gao, X.*, Zhao, J., Liu, Y., Gao, T., Lui, H.K., Huang, T.H., Chen, C.T.A., Xing, Q., 2021. The influence of summer hypoxia on sedimentary phosphorus biogeochemistry in a coastal scallop farming area, North Yellow Sea. Science of The Total Environment, 759: 143486. https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0048969720370170