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《大化所二氧化碳加氢制低碳烯烃取得新进展》

  • 来源专题：中国科学院文献情报先进能源知识资源中心 |领域情报网
  • 编译者： wuk
  • 发布时间：2017-11-24

  • 大化所李灿院士，李泽龙博士等人在CO2催化加氢制备低碳烯烃方面取得新进展：实现了串联式催化剂体系上直接将CO2高选择性的转化为低碳烯烃。近日，该研究成果在ACS Catalysis (ACS Catal. 2017, 7, 8544-8548)上发表。

    李灿团队长期致力于太阳能光催化、光电催化、电催化分解水制氢和CO2转化工作。利用清洁能源制H2和CO2加氢直接转化为低碳烯烃，是将温室气体CO2资源化利用的一条重要途径。低碳烯烃（乙烯、丙烯、丁烯）是有机材料合成的最重要和最基本的化工原料。传统的合成方法主要是石脑油的裂解和煤经甲醇制备，均需要依赖化石资源（石油和煤）。因此，利用CO2转化为具有高附加值的低碳烯烃，既可以实现CO2碳资源化利用，又可以起到减排CO2作用，具有重要的战略意义。然而，CO2在热力学上是比较惰性的分子，实现CO2的活化和高选择性的转化存在较大的困难和挑战。

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  • 《大连化物所二氧化碳催化加氢合成异构烷烃研究取得新进展》
    • 来源专题：中国科学院文献情报先进能源知识资源中心 |领域情报网
    • 编译者：guokm
    • 发布时间：2018-09-28
    • 　近日，中国科学院大连化学物理研究所碳资源小分子与氢能利用创新特区研究组(DNL19T3)孙剑和葛庆杰研究团队在CO2催化加氢合成异构烷烃研究方面取得新进展，相关研究成果以研究论文形式在美国化学会出版的ACS　Catalysis上发表。 　　以CO2为碳源，与可再生能源电解水产生的H2催化转化为高附加值的烃类化合物，不仅可实现CO2减排，还可解决对化石燃料的过度依赖及可再生能源的存储问题，具有重要的战略意义。精准调控C-O键活化和C-C键偶联是CO2加氢转化中非常具有挑战性的问题，是实现CO2高效转化利用的关键。该团队近年来通过设计多活性位催化剂，已经实现了CO2加氢直接转化制取汽油馏分烃(Nature　Communications)，线性a-烯烃(Communications Chemistry)和低碳烯烃(Catalysis Science & Technology)。 　　在本工作中，位健、姚如伟等通过将Na-Fe3O4和HMCM-22分子筛耦合组成多功能催化剂，实现了逆水汽变换、C-C偶联和异构化三个串联反应的高效协同催化，成功利用CO2和H2一步、高收率地合成了异构烷烃。当CO2单程转化率控制在26%左右时，CO选择性仅为17%，碳氢化合物中C4+烃选择性可达82%，而其中异构烷烃占比高达74%，时空收率可达105 mgiso gcat-1h-1。研究表明,MCM-22分子筛具有的独特孔道结构和Brnsted酸性质促进了烯烃中间体向异构化反应方向进行，同时抑制了芳构化反应。此外，该研究还对异构烷烃形成历程、分子筛失活原因、积碳形成本质以及分子筛再生方法等进行了探讨。该工作为CO2加氢制取高碳烃催化剂的设计和应用提供了新思路。 　　上述研究工作得到了国家自然科学基金、中国科学院战略性先导科技专项和中国科学院青促会等项目的资助。
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  • 《大化所在二氧化碳加氢制取芳烃研究中取得新进展》
    • 来源专题：中国科学院文献情报先进能源知识资源中心 |领域情报网
    • 编译者：guokm
    • 发布时间：2018-09-10
    • 　　近日，中国科学院大连化学物理研究所甲醇制烯烃国家工程实验室刘中民院士、朱文良研究员、倪友明副研究员研究团队在二氧化碳加氢制取芳烃研究中取得新进展。该进展以研究论文形式发表在《自然-通讯》（Nature Communications）上。 　　在过去两个世纪，大规模利用化石资源给人类社会带来了空前的繁荣，然而同时大量排放的二氧化碳温室气体不断地威胁着我们的生存环境。另一方面，太阳能、风能、生物能、潮汐能等可再生能源因能量密度低、间歇性等特点限制了其广泛应用。利用可再生能源产生的电能制取氢气，并将二氧化碳转化成高附加值的燃料和大宗化工品可以同时起到储存、利用二氧化碳与可再生能源的作用，具有重要的战略意义。 　　二氧化碳是一种化学惰性分子，加氢转化一般都需要在高温、高压、高氢气比例以及金属催化剂上进行。此前，研究人员在此条件下已经实现二氧化碳向多种C1化合物的转化，如甲烷、甲醇、二甲醚、甲酸、一氧化碳等，然而合成C2+化合物比较困难。最近，研究人员利用金属氧化物/分子筛双功能催化体系，成功制取了低碳烯烃、汽油等高附加值产物。芳烃作为一类重要的大宗化工品，目前主要通过石脑油催化重整等石化路线制取，因此通过二氧化碳加氢制取芳烃具有同样重要的价值。相对低碳烯烃，芳烃的不饱和度更高、结构更复杂，然而金属催化剂和分子筛的B-酸都具有加氢作用，故很难通过上述双功能催化体系高选择性获取芳烃。 　　该团队设计了一种具有纳米尖晶石结构的ZnAlOx氧化物，混配高硅铝比的纳米H-ZSM-5分子筛制成的ZnAlOx&H-ZSM-5催化剂，在二氧化碳加氢转化中，实现了73.9%的芳烃选择性，甲烷选择性低至0.4%。机理研究发现，二氧化碳能在ZnAlOx上加氢生成二甲醚和甲醇，它们扩散到分子筛孔道中形成烯烃，进而形成芳烃。通过DTBPy-FTIR（2,6-二叔丁基吡啶红外）发现，ZnAlOx与H-ZSM-5混合后能大幅度覆盖H-ZSM-5晶粒外表面酸量。通过与一氧化碳加氢Operando DRIFT对比发现，二氧化碳加氢能在ZnAlOx表面形成更多的甲酸盐物种，从而留下更少的金属活性位点。这些因素都有利于具有高不饱和度的芳烃生成。该工作还探讨了抑制逆水煤气变换反应以及优化产物分布的策略。 　　上述研究工作得到国家自然科学基金的支持。
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