6月6日,中国科学院化学研究所在《Nature Communications》上发表题为“CO2
electrolysis to multi-carbon products in strong acid at ampere-current levels
on La-Cu spheres with channels”的论文,报道La掺杂Cu球电催化CO2制备C2+。
在酸性条件下实现令人满意的多碳(C2+)产品选择性和电流密度是电化学CO2还原反应(CO2RR)实际应用的关键问题,但颇具挑战性。该研究展示了通过孔道结构的微环境调节和掺杂效应增强的内在催化活性相结合,可以在酸性电解液(pH≤1)中促进高效的CO2RR生成C2+产品。具有通道的镧掺杂铜空心球显示出86.2%的C2+产品法拉第效率(FE),部分电流密度为-775.8 mA cm?2。在-900 mA cm?2下,CO2单程转化率对于C2+产品可以达到52.8%。此外,该催化剂在-1 A cm?2时仍然保持81.3%的高C2+ FE。通道结构在积累K和OH物种到催化剂表面及通道内部起着至关重要的作用,有效抑制了不希望的氢析出并促进了C-C耦合。此外,镧掺杂增强了*CO中间体的生成,也促进了C+-2+产品的形成。