高盐度水溶液（Water-in-salt, WIS）电解液的应用能够将水系电解质的锂离子电池电压窗口提升到3V以上，为实现新型高电压水系锂离子电池提供了有利保证，成为了电池研究领域的热点。然而常见的氧化物正极材料锂离子的嵌入容量有限使得WIS电解液锂离子电池很难获得高能量密度，成为该类水系电池发展的一大障碍。马里兰大学帕克分校的Chunsheng Wang教授课题组牵头的国际联合研究团队设计了一种具有卤素转化-插层反应机制的复合正极材料，该反应机制既结合了转化反应的高能量密度，同时又结合了插层机理良好反应可逆性，因此在与WIS电解液结合使用的情况下，获得了高电压高能量密度的水系锂离子电池。
研究人员首先利用卤素阴离子的氧化还原和石墨插层反应，设计制备了含有溴、氯（Br−、Cl−）双卤素阴离子的石墨复合正极(LiBr)0.5(LiCl)0.5–graphite (LBC-G)。接着利用三电极体系研究了LBC-G复合电极的电化学行为，循环伏安曲线和充放电曲线结果表明该复合电极中有两个不同电压范围的反应：4.0-4.2V电压区间对应Br−离子氧化插层反应，4.2-4.5V为Cl−氧化插层反应。在0.2C（80mA/g）放电电流下，电极总容量可达243mAh/g（基于电极总质量，包括粘结剂），230次循环后容量保留率为82%，且平均库伦效率接近100%。为了探究该电极电化学反应机理，研究人员利用原位拉曼光谱探测卤素离子嵌入石墨的反应机理，当充电状态为0%-50%时，在242 cm−1处出现了拉曼特征峰，对应于Br-Br链振动；进一步充电后拉曼谱出现了BrCl插层物分子的特征峰310 cm−1。随着充电电压升高至4.5V，BrCl的特征峰强度也不断增大。值得注意的是，在3.2V-4.5V的充放电期间，未检测到自由的Br2或BrCl分子振动峰，这表明所有卤素都嵌入石墨结构中，而不是吸附在石墨表面。放电后，拉曼光谱恢复至原来的样子，证明了LCC-G电极反应的可逆性。而原位X射线吸收近边结构（XANES）光谱则揭示了卤素离子在LBC-G正极中发生了氧化还原反应。上述的结果表明了卤素离子是以转化-插层反应机制实现了在石墨电极晶格中的可逆嵌入和脱嵌。随后以LBC-G为正极，和WiS水系电解质、石墨负极组装成完整电池器件进行电化学性能测试。在0.2C平均电压为4.1V时可获得460Wh/kg（正极和负极的总质量）稳定放电容量，比当前的非水系锂电池都高。且在150个循环后仍可保持初始容量的74%，平均库伦效率为99.8%，展现出了高电压、高容量、高循环稳定性诸多优点。
该项研究设计制备了一种可以在石墨电极中进行卤素转化-插层反应的复合电极，同时结合高盐度的水系电解质，获得了高电压高能量密度水系锂离子电池，电池具有固有安全性和环境不敏感性，能够有效避免传统锂离子电池易燃易爆的风险，成为锂离子电池的有力替代电池技术选项。相关研究成果发表在《Nature》 。
