近日,中国科学院大连化学物理研究所航天催化与新材料研究室研究员黄延强和中国科学院院士张涛团队受邀在Accounts of Chemical Research上发表了题为Single-Atom Catalysis toward Efficient CO2 Conversion to CO and Formate Products 的专论文章,总结了研究团队将单原子催化剂用于二氧化碳催化转化研究方面的工作进展,该工作被期刊选为当期的Supplementary Cover。
“单原子催化”的概念由张涛、清华大学教授李隽及美国亚利桑那州立大学教授刘景月于2011年共同提出(Nature Chemistry)。近年来,“单原子催化”的概念得到了迅速发展,围绕这一概念国内外众多课题组在电催化、光催化和传统多相催化等领域取得突出研究进展。该专论文章将焦点集中在单原子高效催化转化二氧化碳工作上。
该团队长期致力于二氧化碳的热、电催化转化研究,借助金属与载体间的晶格匹配、载体配位基团功能化、助剂及活性中心电子态调控等作用实现对二氧化碳转化产物的可控调节。单原子催化剂结构的特殊性为二氧化碳的活化和定向转化研究提供了一种理想模型。该团队利用IrO2与金红石型TiO2晶型相同、晶格匹配高的特性,制备出具有高热稳定性的Ir1/TiO2单原子催化剂,并实现CO2高选择性转化制CO(ACS Catalysis,2017);与新加坡南洋理工大学合作,开发出一种氮掺杂石墨烯锚定的Ni单原子催化剂,利用Ni单原子最外层3d未成对电子易于离域化的特点,形成带负电的Ni-CO2δ-结构,实现了高效电化学还原CO2制CO(Nature Energy,2018);模拟均相催化剂对CO2分子的低温高效转化机制,研制出含吡啶-酰胺基团的多孔有机聚合物载体负载的单原子Ir催化剂,成功实现CO2的“准均相”活化与催化应用(Nature Communications,2017;Chem,2019)。这些研究成果为高效CO2还原催化剂的设计提供了新思路。
相关研究工作得到国家重点研发计划和中国科学院战略性先导科技专项等的资助。
柔性电子器件作为一种可弯曲、可形变的新型电子器件,日益受到广泛关注。近年来的科学研究也推动了柔性电子器件在信息、能源、医疗等领域的飞速发展,但现有的柔性电子器件依然存在质量大、形变不易恢复等不足之处。因此,制备机械稳定性高、质量小的柔性电子器件迫在眉睫。海绵是一种形变可逆的多孔材料,其已被广泛应用在储能、传感器、光催化等领域。目前研究的海绵主要分为两大类:一类是基于三维互联结构的石墨烯和金属泡沫海绵等;另一类是弹性聚合物,如聚二甲基硅氧烷(PDMS)和聚氨酯(PU)海绵。在上述海绵中,基于PDMS的海绵具有抗疲劳性好、寿命长、易于修饰、成本低廉等优点,在传感器等柔性电子产品的制造方面具有巨大的应用潜力。
近日,中国科学院北京纳米能源与系统研究所研究员李舟课题组和深圳大学化学与环境工程学院副教授周学昌研究团队合作,首次利用聚吡咯-铜金属海绵制备了一种集能量转换和能量存储功能于一体的柔性电子器件。依据现有的非电沉积法,深圳大学硕士生杨梦嫣制备得到了易形变、密度小的铜金属海绵。北京纳米能源所博士研究生李喆和助理研究员胡宽通过附载聚吡咯,制备了柔性、稳定的聚吡咯-铜金属海绵,使这种复合海绵具有较稳定的高导电性,为摩擦纳米发电机和超级电容器同时提供了更为优质的柔性电极选择。他们将聚吡咯-铜金属海绵用在电容器上,与聚乙烯醇-氢氧化钾凝胶组装成三明治结构,得到了一种全固态双电极超级电容器。一方面利用来自于铜金属海绵内表面较高的双电层电容,另一方面来源于聚吡咯产生的赝电容,实现了电容器结构和性能的优化,有效提高了电容器的稳定性和循环寿命,也增加了界面处的感应电流。博士研究生邹洋利用聚吡咯-铜金属海绵作为纳米发电机的摩擦层又作为电极层,制备了多孔、质轻的单电极摩擦纳米发电机,并通过材料本身处理,有效提高了纳米发电机的电学输出。研究人员将以上摩擦纳米发电机和超级电容器组装成一个器件,制得了集能量转换和能量存储功能于一体的柔性电子器件。
该器件在不改变性能的情况下,可被压缩50% 或弯曲180°,适用于可穿戴装置。摩擦纳米发电机产生的2.4V电压的能量能被存储在与其串联的多个超级电容器中,并可驱动LED灯工作。该研究工作为聚吡咯-铜金属海绵的应用提供了新方向,也为可穿戴电子器件和弹性多功能能量存储复合系统的研制提供了新思路。
相关研究成果以Elastic Cu@PPy sponge for hybrid device with energy conversion and storage 为题发表在近期的Nano Energy上(DOI:10.1016/j.nanoen.2018.11.093)。北京纳米能源所李喆、邹洋、胡宽以及深圳大学杨梦嫣为共同第一作者。李舟和周学昌为共同通讯作者。该项工作得到科技部国家重点研发计划、国家自然科学基金、北京市自然科学基金以及国家相关人才计划“青年拔尖”人才的经费支持。