3月27日,中南大学在《Nature Communications》上发表题为“Lanthanide single-atom catalysts for efficient CO2-to-CO electroreduction”的论文,报道了一种可将CO2高效电还原为CO的镧系单原子催化剂。
单原子催化剂(SACs)因其100%的原子利用效率而受到广泛关注。利用SAC进行电化学CO2还原反应(CO2RR)生成CO的方法为CO2资源化利用提供了新途径,但传统SACs面临CO2吸附活化与CO脱附过程难以协同的挑战。
研究人员突破传统单一活性位点设计思路,提出利用整个镧系元素组(Ln)协同促进CO2RR的创新策略。通过密度泛函理论计算、原位光谱技术和X射线吸收光谱解析,揭示了典型铒(Er)单原子催化剂的桥式吸附机制。基于此,研究人员成功制备了涵盖14种镧系元素的SACs系列材料,其CO法拉第效率均超过90%。其中Er基催化剂在500 mA·cm-2电流密度下实现了约130000 h-1的高转换频率。更值得注意的是,在酸性电解液体系中,该催化剂在200 mA cm-2工况下展现出34.7%的全电池能量效率和70.4%的单程CO2转化效率。
这一催化平台充分挖掘了镧系元素组的协同潜力,通过探索单原子催化剂中独特的键合模式,不仅为高效CO2至CO转化开辟了新路径,更为拓展其他催化应用提供了创新思路。