地球是通过小行星体的连续吸积形成的,这些小行星体可能来源于不同的日心距离。要理解地球的形成过程,就需要了解地球主要的小行星体在早期太阳系中的吸积位置。与质量无关的核合成(即“遗传”)同位素变化在大块陨石中得到了充分的记录。陨石之间的遗传差异源于原行星盘中前太阳物质载体的不完全混合。在太阳系尺度上,诸如Ti和Cr等元素在大块陨石中的遗传同位素组成已被用来区分所谓的非碳质(NC)陨石与碳质球粒陨石(CC)类型的母体,这两者被认为分别反映了母体在太阳系内侧或外侧的形成。遗传同位素组成是敏感的示踪剂,可用于在整个吸积过程中识别地球主要组成部分的来源。
过去已有研究通过钼(Mo)同位素作为“化学指纹”来追溯物质来源。前人发现地球的钼同位素组成(如μ94Mo和μ95Mo的比例)介于NC陨石和CC陨石之间,暗示两者可能共同参与了晚期吸积。但这一结论存在争议,一些研究认为NC和CC陨石的钼同位素相关性斜率是平行的,因此地球吸积过程可能以NC陨石为主;另一些研究则认为斜率不平行,需引入CC陨石混合。传统的N-TIMS方法在测量高精度同位素时,可能因分馏效应未被充分校正而产生偏差;不同实验室在样品处理、数据整合上的差异也导致结论不一致。
针对这些问题,美国罗格斯大学地球与行星科学系联合其他单位的研究人员结合改进的负离子热电离质谱(NTIMS)方法,提供了对硅酸盐地球(BSE)Mo同位素组成的校正估计值。本研究分析了六种铁陨石,以更好地约束BSE相对于NC陨石 μ94Mo与μ95Mo的相关性,从而评估NC与CC物质的贡献。
研究选取了多类样品,包括加拿大Bushveld、格陵兰Isua等地不同地质年代样本的辉钼矿、玄武岩、河口沉积物,以及6块非碳质(NC)铁陨石。辉钼矿因其高钼含量和低基质干扰被优先采用,以替代传统硅酸盐岩石可能存在的污染问题。样品经过离子交换色谱法纯化,通过多步骤化学分离去除干扰元素(如锆、钌),随后使用改进的多动态负离子热电离质谱(N-TIMS)进行分析。质谱分析优化了动态采集流程:首先通过预热阶段监测分馏趋势,随后采用动态跳峰技术交替测量不同同位素比值(如94Mo/96Mo、95Mo/96Mo),同时长期监控标准样品(如Alfa Aesar和NIST SRM 3134)的稳定性。这种改进将外部精度提升至μ95Mo±1(2SE),并重复74次标准分析以验证数据可靠性。
实验结果显示,硅酸盐地球(BSE)的钼同位素组成(如μ94Mo为-7±3,μ95Mo为-1±3)与修订后的非碳质(NC)陨石趋势高度吻合。例如,在μ94Mo与μ95Mo的相关性图中,地球数据几乎完全落在NC陨石的分布范围内,而碳质(CC)陨石的贡献被限制在10%以下。此外,μ97Mo的独立分析进一步支持了这一结论,因为该比值不受分析方法干扰,且NC与CC陨石的差异显著。值得注意的是,部分古老样本(如38亿年的Isua辉钼矿)出现μ97Mo异常偏移(+12),推测其与早期流体活动导致的分馏校正失效有关,但其他样本未发现类似异常。
研究得到的多地球样本的Mo同位素表现出高度一致性,表明BSE的同位素特征整体均一且以NC型为主导。这一结论挑战了CC陨石主导晚期吸积的假说,暗示太阳系内NC与CC物质的混合可能发生在地球主要吸积阶段之后。这进一步支持了地球晚期吸积物质(如可能参与月球形成的撞击体)具有NC型特征,而地球早期挥发性元素(如水)的起源可能需要寻找CC陨石以外的来源。