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《布鲁克海文国家实验室报道机械合成结构独特的Pd-iC-CeO2实现甲烷选择性制备甲醇》

  • 来源专题：关键原材料知识服务平台
  • 编译者： 费鹏飞
  • 发布时间：2025-04-11

  • 8月15日，布鲁克海文国家实验室在《JACs》上发表题为“From Methane to Methanol: Pd-iC-CeO2 Catalysts Engineered for High Selectivity via Mechanochemical Synthesis”的论文，报道机械合成结构独特的Pd-iC-CeO2实现甲烷选择性制备甲醇。

    为了发展甲烷液相直接选择性转化为甲醇的技术，人们面临的主要挑战是甲烷转化反应过程持续生成液相氧化产物或者燃烧生成的副产物。

    科研人员发现通过非常简单的机械研磨方法，将Pd/CeO2催化剂修饰碳材料，得到独特的Pd-iC-CeO2催化剂，在甲烷转化反应中能够于75 ℃选择性的生成甲醇。

    研究结果显示：在机械研磨处理过程中能够形成独特的Pd-iC-CeO2界面结构，催化剂中的界面碳物质iC（interfacial carbon）调节金属-氧化物的界面相互作用，从而促进甲烷氧化反应和之后的过氧化物分解。因此在75 ℃进行催化反应能够以117 μmol/g的产率选择性的生成甲醇。

    通过DFT理论计算，研究发现H2O2溶液的相互作用对于甲醇的高选择性非常重要，反应的机理为Eley-Rideal反应机理。这种独特的机理能够通过固-液-气过程将甲烷直接转化为甲醇。

  • 原文来源：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c04815
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