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《吉林大学报道Yb3+/Er3+共掺杂准二维钙钛矿中能量漏斗驱动的量子剪裁效应实现高效双波段近红外发光二极管》

  • 来源专题：关键原材料知识服务平台
  • 编译者： 费鹏飞
  • 发布时间：2025-06-23

  • 5月30日，吉林大学在《Advanced Functional Materials》上发表题为“Energy funnel-driven quantum cutting in Yb3+/Er3+-doped quasi-2D perovskites enables high-efficiency dual-band near-infrared light-emitting diodes”的论文，报道了Yb3+/Er3+共掺杂准二维钙钛矿中能量漏斗驱动的量子剪裁效应实现高效双波段近红外发光二极管。

    准二维钙钛矿材料虽在可见光发射领域表现优异，但其近红外电致发光研究始终面临重大挑战。本研究通过在镱/铒（Yb3+/Er3+）共掺杂准二维钙钛矿薄膜中实现量子剪裁效应，成功获得986 nm与1540 nm双波段近红外发射，取得突破性进展。原子尺度透射电镜分析表明，Yb3+离子通过取代Pb2+位点形成稳定的卤化物配位结构，在维持晶格稳定的同时实现了高效能量传递。研究发现，Yb3+掺杂与磷脂酰乙醇胺（PE）的协同作用可调控钙钛矿相分布，使光致发光量子产率（PLQY）达到惊人的170%——这一数值刷新了近红外发光材料的性能纪录。瞬态吸收光谱揭示了级联能量转移机制：低n值相中的光生载流子会向n=∞相定向聚集，进而实现向Yb3+离子的逐级能量转移并最终产生近红外发射。基于该材料制备的近红外发光二极管，在986 nm和1540 nm波长处分别实现了9.32%和1.96%的外量子效率（EQE），创下该波段器件性能新纪录。该工作不仅从原子尺度阐明了镧系离子在钙钛矿中的整合机制，更为光电材料中的量子剪裁敏化提供了普适性策略，为发展新一代近红外光电器件开辟了道路。

  • 原文来源：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202510052
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  • 《武汉大学《Nature》子刊：实现24.1%高效钙钛矿近红外发光LED！》
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    • 编译者：husisi
    • 发布时间：2022-12-19
    • 近红外发光和探测器件在夜视、医疗、通讯等方面有众多应用，甲脒铅基卤化物钙钛矿被认为是最有前途的近红外发光二极管器件之一，但它们的性能仍然受到缺陷导致的非辐射复合和器件中带阶势垒引起的低效载流子输运的影响。因此，深入理解器件中的载流子输运机制并针对性地缩小带阶对提升器件的性能显得至关重要。 近日，武汉大学物理科学与技术学院教授方国家、柯维俊和南京工业大学教授王建浦，联合在Nature Communications（《自然•通讯》）发表题为“Synergistic passivation and stepped-dimensional perovskite analogs enable high-efficiency near-infrared light-emitting diodes”（协同钝化和梯度维度钙钛矿类材料实现高效近红外发光二极管）的文章。 该研究团队在FAPbI3前驱液中引入了一系列镉盐，特别以醋酸镉为代表的添加剂，能够起到协同钝化材料的缺陷并优化器件能带结构等作用。此外，镉盐还生成了一种新型零维晶体结构的类钙钛矿材料(FA2CdI4)。该晶体结构数据信息被剑桥晶体数据中心收录发表。这种新型零维的FA2CdI4类钙钛矿和一维黄色相的δ-FAPbI3、二维FA2FAn-1PbnI3n+1以及三维黑色相α-FAPbI3的钙钛矿可以在一锅合成中获得，其梯度排列的能带结构可以像能量漏斗一样高效地传递载流子，对能量转移中起着非常关键和积极的作用。因此，基于FAPbI3的近红外LED器件获得了同类器件中创世界纪录的24.1%的外量子效率，还大大提高了器件的工作稳定性。此外，该器件还具有很好的探测性能，基于此还实现了发光和自驱动探测孪生器件的近红外光通信。 图a 器件结构；b 醋酸镉协同钝化钙钛矿缺陷/过量甲脒生成包含零维、一维、二维和三维体系的梯度维度的钙钛矿及其类似物; c 梯度维度钙钛矿及其类似物的加速能量传输示意图; d参比器件和包含不同添加剂的器件的发光性能曲线；e 孪生器件的发光与探测集成化示意图；f器件实现自驱动探测的响应曲线 这项工作不仅揭示了甲脒铅基卤化物钙钛矿体系中多维度钙钛矿的存在，而且发现了一种镉基新型零维类钙钛矿材料，为解析铅卤钙钛矿发光器件的能量传输机制和研制高效发光器件及其功能化集成应用奠定了基础。
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  • 《吉林大学，重磅Nature！高效无铅钙钛矿LED》
    • 来源专题：先进材料
    • 编译者：李丹
    • 发布时间：2023-11-12
    • 来自材料牛 【导读】 实际上，铅（Pb）卤化物钙钛矿发光二极管 （PeLED） 具有非凡的光电性能，同时由于Sn具有与铅相似的价电子构型和离子半径，被认为是取代铅基钙钛矿的一种有前途的候选材料，然而Pb潜在的毒性阻碍了其进一步的商业化应用。 因此，从性能最佳的PeLED中去除铅，同时不影响其出色的外部量子效率（EQE）仍然具有挑战性。 大多数改进Sn基PeLED的策略都集中在通过引入Sn补偿剂和还原剂来抑制Sn2+的氧化。 不幸的是，由于这些技术不能有效地抑制所得锡钙钛矿薄膜中的缺陷，因此仅取得了有限的改进。 此外，残留的化学试剂经常破坏锡钙钛矿晶格的有序性，导致安德森局域化，这对光电性能不利。 更重要的是，形貌学控制和溶剂工程方法也被开发出来，使Sn基PeLED的EQE提高了5.4%，但Sn基PeLED的EQE仍然较低，意味着对Sn2+的内在不稳定性了解有限，需要进一步深入研究以进一步提高Sn基PeLED的EQE和稳定性。 【成果掠影】 2023年8月9日，吉林大学王宁教授，上海大学杨绪勇教授，瑞士洛桑联邦理工学院Michael Gr?tzel教授和卢海州（共同通讯作者）等人报道了一种互变异构混合物配位诱导的电子定位策略，通过加入氰尿酸（CA）来稳定无铅TEA2SnI4（TEAI, 2-噻吩乙基碘化铵）钙钛矿。 结果显示，由于钙钛矿表面形成H键互变异构二聚体和三聚体超结构，配位的一个关键功能是放大电子效应，甚至能够扩展到与CA没有强键合的Sn原子。 这种电子定位缓解了安德森定位的不利影响，并改善了TEA2SnI4晶体结构的有序性，这些因素使非辐射复合捕获系数降低了两个数量级，激子结合能提高了约2倍。 进一步测试显示，本文的无铅PeLED的EQE高达20.29%，其性能可与最先进的含铅PeLED相媲美，预计这些发现将为Sn（II）钙钛矿的稳定性提供见解，并进一步推进无铅钙钛矿的应用。 相关研究成果以“Tautomeric Mixture Coordination Enables Efficient Lead-Free Perovskite LEDs”为题发表在Nature上。 【核心创新点】 1.本文将CA集成到二维TEA2SnI4中，突破了目前无铅PeLEDs的性能瓶颈，使之能够实现超过20%的EQE。 2.本文提出的电子定位缓解了安德森定位的不利影响，并改善了TEA2SnI4晶体结构的有序性，这些因素使非辐射复合捕获系数降低了两个数量级，激子结合能提高了约2倍。 【成果启示】 综上所述，作者将CA集成到二维TEA2SnI4中，突破了目前无铅PeLEDs的性能瓶颈，使之能够实现超过20%的EQE。 其中，CA的多功能特性能够形成取向良好且高度稳定的互变异构体CA配合物，使其与Sn(II)具有强的化学配位，有利于Sn钙钛矿薄膜的晶体取向和稳定性，从而改善辐射复合。 重要的是，CA -二/三聚体表面配合物协同配位诱导的Sn(II)的电子定位是稳定Sn(II)的关键。 除了固态电致发光外，这一基本进展还可以广泛应用于无铅钙钛矿半导体的多种应用。 文献链接： https://www.nature.com/articles/s41586-023-06514-6
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