硅负极（Si）的比容量高达3580 mAh/g，是高能量密度锂离子电池负极的首选，但其在充放电循环过程中存在明显的体积膨胀，导致电极材料破碎并形成不稳定的固态电解质膜（SEI），电极的循环寿命受到限制。因此有效抑制硅负极体积膨胀和形成稳定SEI膜是该电池技术实现商业化应用的关键所在。
美国罗彻斯特大学的W. E. Tenhaeff教授课题组在Si负极表面沉积一层纳米级聚合物薄膜作为人工SEI膜，有效地防止了电解质和Si负极的接触，保持了稳定的电极-电解质界面，从而显著提升了硅负极的循环稳定性。研究人员采用化学气相沉积（CVD）技术将具有良好离子导电性的聚（1,3,5,7-四乙烯基-1,3,5,7-四甲基环四硅氧烷）（pV4D4）均匀沉积在Si薄膜电极上，并结合激光干涉测量法实现对沉积的pV4D4聚合物薄膜厚度的精确控制（25 nm），作为人工SEI膜以钝化Si表面，减轻了电解质与Si负极的接触。通过傅里叶变换衰减全反射红外光谱法（FTIR-ATR）对pV4D4薄膜进行了定性表征，发现V4D4单体和pV4D4涂层修饰的硅电极光谱非常相似，说明该单体的化学结构在聚合物薄膜中得到了很大程度的保留。用X射线光电子谱（XPS）对聚合物膜的组成进行了定量表征，发现Si电极的三个峰在薄膜涂覆的样品中消失并只出现了与pV4D4相关的新的峰，证明pV4D4已经成功包覆住了Si负极。接着在25℃下，对基于未包覆和包覆pV4D4薄膜的Si负极纽扣电池进行恒电流循环测试，且以C/10电流密度先循环2次以形成稳定SEI膜，随后以1C电流密度进行循环测试，结果显示无pV4D4包覆Si电极电池首次循环的库伦效率为64.4%，100次循环后可逆比容量为404 mAh/g（初始比容量为2560 mAh/g），库伦效率为93.5%；而pV4D4包覆Si电极电池首次循环库伦效率增加到了73.2%，100次循环后可逆比容量高达789 mAh/g（初始比容量为2550 mAh/g），库伦效率为99.2%。电化学阻抗谱分析显示，无pV4D4涂层电极首次循环放电后拟合的表面电阻为50欧姆，30圈循环后电阻增加至191欧姆，表明SEI不稳定，不断变厚，电解质和电极不断消耗，容量持续损失。而pV4D4涂层电极首次循环放电后的电阻为34欧姆，表明pV4D4包覆后形成了稳定的SEI膜，有效地避免了电解质和电极接触和副反应，避免了容量的衰减。
该项研究设计制备了人工聚合物SEI膜，实现了对Si负极表面有效钝化，形成稳定的界面，防止Si电极和电解质接触，抑制SEI的生长，避免消耗电解质，提升了比容量保持率和库伦效率，为开发高比能长寿命Si负极电池提供了新的技术路径。相关研究成果发表在《Science Advances》。
