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《《Nature》：高性能可拉伸显示器和电子皮肤领域取得新突破》

  • 来源专题：中国科学院文献情报制造与材料知识资源中心—领域情报网
  • 编译者： 冯瑞华
  • 发布时间：2022-03-25

  • 《星球大战》中， Luke Skywalker的机械手拥有完整的感觉能力，能够非常灵敏地感觉到外界压力。30年过去了，电影中的画面几近成为现实，电子皮肤正在成为未来电子工业发展的一个重要方向和趋势。在柔性电子器件领域，不得不提科研女神鲍哲南，她是柔性电子领域的领军人物，斯坦福大学首位华人院长、美国工程院院士、未来科学大奖科学委员会委员，这一系列头衔足以说明她的学术能力与学术地位。

    2018年，鲍哲南团队在柔性电子领域实现了制造工艺的飞跃，首次成功开发出更易量产的高密度、高灵敏度可拉伸晶体管阵列（OTFT），这一成果在电子皮肤等研究中具有突破性意义。

    经过近四年的工作，今日该团队再次在高性能可拉伸显示器和电子皮肤领域取得重大突破：他们报告了一种材料设计策略和制造工艺，实现了具有高亮度（约 7,450 坎德拉每平方米）、电流效率（约 5.3 坎德拉每安培）和可拉伸（约 100% 应变）的全聚合物发光二极管。研究团队进一步制造了红色、绿色和蓝色的可拉伸全聚合物发光二极管，实现了皮肤上的无线供电和脉冲信号的实时显示。 这项工作标志着高性能可拉伸显示器取得了长足的进步。相关研究成果以题为“High-brightness all-polymer stretchable LED with charge-trapping dilutio”发表在最新一期《Nature》上，第一作者为张智涛。

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  • 《突破 | 高性能可拉伸显示器和电子皮肤领域取得新突破》
    • 来源专题：光电情报网信息监测服务平台
    • 编译者：husisi
    • 发布时间：2022-03-25
    • 《星球大战》中， Luke Skywalker的机械手拥有完整的感觉能力，能够非常灵敏地感觉到外界压力。30年过去了，电影中的画面几近成为现实，电子皮肤正在成为未来电子工业发展的一个重要方向和趋势。在柔性电子器件领域，不得不提科研女神鲍哲南，她是柔性电子领域的领军人物，斯坦福大学首位华人院长、美国工程院院士、未来科学大奖科学委员会委员，这一系列头衔足以说明她的学术能力与学术地位。 2018年，鲍哲南团队在柔性电子领域实现了制造工艺的飞跃，首次成功开发出更易量产的高密度、高灵敏度可拉伸晶体管阵列（OTFT），这一成果在电子皮肤等研究中具有突破性意义。 经过近四年的工作，今日该团队再次在高性能可拉伸显示器和电子皮肤领域取得重大突破：他们报告了一种材料设计策略和制造工艺，实现了具有高亮度（约 7,450 坎德拉每平方米）、电流效率（约 5.3 坎德拉每安培）和可拉伸（约 100% 应变）的全聚合物发光二极管。研究团队进一步制造了红色、绿色和蓝色的可拉伸全聚合物发光二极管，实现了皮肤上的无线供电和脉冲信号的实时显示。 这项工作标志着高性能可拉伸显示器取得了长足的进步。相关研究成果以题为“High-brightness all-polymer stretchable LED with charge-trapping dilutio”发表在最新一期《Nature》上，第一作者为张智涛。 【材料设计与力学性能】 目前的可拉伸发光装置大部分是用无机材料制成的，要么需要高电压，要么可拉伸性、明亮度、分辨率都会在压力下受限。为解决这个问题，研究团队描述了可拉伸全聚合物发光二极管（APLED）的设计和制作流程。他们利用发光层与软弹性体自发相分离形成的纳米限制发光聚合物结构的策略，同时实现了增强的拉伸性和充电传输。此外，该可伸缩发光层与具有适当界面修饰的透明可伸缩高导电聚合物电极相结合，实现了亮度大约可达7,450 cd m-2、应变可伸缩约100% 的可伸缩APLED，总模量约为1 MPa(图1a)。具体而言，作者利用超黄(SY)作为发光聚合物和聚氨酯(PU)作为软弹性基体(图1b)，与SY纳米纤维的均匀混合物在旋涂薄膜上均匀分布(纵向和横向)(图1c，d)。共振软x射线散射(R-SoXS)与掠入射x射线衍射(GIXD)结果表明SY薄膜具有较低的结晶度和面向取向，较短的π-π距离和较大的相干长度可以促进更好的电荷输运，这可能有利于共混物的亮度（图1e-f）。 图1g-j表明薄膜拉伸性能得到了提高，这可归因于软聚氨酯弹性体的加入，由于聚氨酯弹性体与 SY 之间的自发相分离，降低了整体膜模量，促使 SY 形成渗滤型纳米纤维结构。所得到的多色发光薄膜经氧等离子体刻蚀后均表现出很高的延展性，并且在放置在手臂或手指上时能够承受反复的变形(图1k-n)。 图 1. 自发形成的各种颜色的纳米纤维发光结构，用于增强发光共轭聚合物薄膜的拉伸性。 【材料的电子与光学性能】 较高数量的聚氨酯被观察到给予较高的光致发光量子效率（PLQE 值）(图2a)，聚氨酯数量导致器件的性能变化启发作者：共混物可能受益于减少陷阱辅助的非辐射过程（图2b-c）。随着应变的增加，PLQE、电荷载流子输运密度(包括电子和空穴)、亮度和电流密度都增加(图2f-h)，这是由于聚合物的取向和薄膜在应力作用下的垂直方向上的密度增加，这两者都有助于提高电荷和激子输运。 图 2.电荷俘获稀释效应增强可拉伸发光共轭聚合物薄膜的电子和光学性能。 【器件电极制备】 为了制备可伸缩的APLED，还需要高导电率的透明可伸缩的阳极和阴极。作者采用聚(3,4-乙撑二氧噻吩)聚苯乙烯磺酸钠(PEDOT:PSS)、聚轮烷(PR)三种物质，然后利用波长为365nm的光源进行光交联后，PEDOT:PSS/PR电极成为溶剂不溶性的，PEDOT纳米纤维被锁定在交联PR网络中，同时具有高的拉伸性、导电性、透明性和器件加工性（图3a-c）。5% PR 的加入使薄膜的总弹性模量从2.6 GPa 降低到790MPa(图3d)。PEDOT:PSS/PR电极也表现出较低的应变灵敏度(图3e)，而在550nm波长处，经甲醇后处理的电极具有高达92%左右的透过率(图3f)。这种薄膜随后被用于可伸缩的PLED制造。 图 3. 高导电性和高度可拉伸的 PEDOT:PSS/PR 电极 【应用】 研究团队通过材料选择与器件过程优化相结合，制造出了高性能的可伸缩APLED（图4a、4b）。APLED 可以拉伸到100% 应变，同时保持其均匀性和明亮的发光。与之前报道的所有可拉伸 PLED 相比，APLED 表现出最高的亮度（图 4f、4g）。此外，该器件结构可以扩展到制造具有不同颜色或阵列的 APLED，同时保持它们对机械变形的抵抗力，包括弯曲和拉伸（图 4h）。 图 4. 本质上适用于可穿戴应用的可拉伸、低模量和高性能的 APLED 和具有不同颜色的 APLED 阵列。 【总结】 通过合理的材料工程和优化的器件制造，作者同时实现了可拉伸和高效的 APLED。 这项工作提供了一种帮助改善视觉人机界面的方法，并为下一代可拉伸光电设备面向未来的皮肤电子和生物电子应用奠定了基础。
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  • 《突破 | 鲍哲南团队：让皮肤显示器变为现实！》
    • 来源专题：光电情报网信息监测服务平台
    • 编译者：husisi
    • 发布时间：2020-07-16
    • 柔性（可穿戴）电子器件在生理监测、体内植入治疗、电子皮肤等生物医学领域有巨大的应用前景，是前沿科学研究热点之一。人体的运动过程中，不可避免会导致电子器件发生不同程度的形变，这就要求可穿戴电子器件在具备良好电性能的前提下，兼具优异的柔韧性、可拉伸性。斯坦福大学鲍哲南教授团队2016年在Nature(Nature, 2016, 539, 411-415)报道了一种基于非共价键合机制的可拉伸可自愈的高性能有机半导体，这种材料有望推动新一代柔性电子器件的发展。 基于此，鲍哲南教授团队2017年在Science(Science, 2017, 355, 59-64)上采用了一种基于聚合物纳米限域(nanoconfinement)效应的策略来提高聚合物半导体的可拉伸性。近日，斯坦福大学鲍哲南教授团队首次展示了一种完全可伸展的活性基质驱动有机发光电化学电池阵列，该阵列由溶液处理的、垂直集成的可拉伸有机薄膜晶体管有源矩阵驱动，这是通过化学正交和本质上可拉伸的介电材料的发展而实现的。并且该有机电致发光电池(AMOLEC)阵列可以很容易弯曲、扭曲和拉伸而不影响其器件性能。当安装在皮肤上时，阵列可以承受30%应变下的重复循环。该工作证明了皮肤适用显示器的可行性，为进一步的材料开发奠定了基础。该研究以题“Fully stretchable active-matrix organic light-emitting electrochemical cell array”发表在国际知名期刊Nature Communication上。 可拉伸的，化学上正交的光图案化电介质 这项工作的挑战之一是开发高性能可伸缩晶体管阵列，该阵列需要提供操作可伸缩分子所需的电流密度。由于此前的报道存在缺乏高质量、低漏失的介质材料以及耐化学性等问题，因此本文在在可伸缩OTFT阵列制造中采用了基于全氟材料的弹性体，全氟弹性体既可拉伸，又对有机溶剂具有化学惰性，通常用于溶液加工聚合物半导体和导体的图形化。同时为了改进界面粘附力，作者采用含有柔性聚二甲基硅氧烷的交联剂来提高界面键合（图1a）。本文氟代弹性体的单体通过两个甲基丙烯酸(DMA)基团对氟丙醚(PFPE)二醇的羟基进行改性合成(图1b)。初始PFPE二元醇的分子量可用于调节弹性体的拉伸性，并有效地调整最终弹性体的交联密度。作者将改性的弹性体PFPE-DMA与此前报道的材料对比，发现本文提出的材料在耐化学性等方面展现出明显的优势(图1c, d)。并且PFPE-DMA弹性体在100%应变的100个循环之后，介电常数是稳定的，可以用作完全可拉伸晶体管中的弹性栅介质。为进一步表征其介电性能，作者设计了一个顶部浮栅，研究证实了其先前结论，即在PFPE-DMA介质材料中只有最小的离子效应，并且它有可能适用于快速开关 (图2a-c)。 图1. (a) 弹性电介质上喷墨打印可伸缩晶体管图案的材料设计; (b) PFPE-DMA弹性体合成和光交联的分子结构示意图; (c) 二维孔径仪扫描图像; (d) 可拉伸介质薄膜经溶剂处理后表面粗糙度变化的统计分析; (e) 单轴应变下PFPE-DMA薄膜的介电常数表征; (f) 100%应变下PFPE-DMA薄膜介电性能的循环稳定性; (g) PFPE-DMA薄膜的介电性能。 在PFPE-DMA薄膜上直接喷墨打印OTFTs 考虑到喷墨打印在大面积上对有机半导体进行图案化的能力，作者使用喷墨印刷直接在PFPEDMA作为电介质层上对本征可拉伸半导体进行刻划，制备出完全可拉伸的OTFT阵列。作者首先开发了叠氮化的PDMS交联剂。在印刷之后，用于退火半导体的热处理同时用叠氮化PDMS交联剂将PII2T聚合物交联成可伸展网络（图2d）。当没有PDMS叠氮化物交联剂，PII2T只能在薄膜出现微米级裂纹之前拉伸到约15%的应变。根据纳米压痕特征计算，与原始形状相比，由PDMS叠氮化物交联的聚合物半导体薄膜的模量降低了约2-3倍。作者还研究了不同交联剂重量比的交联半导体的OFET饱和迁移率，尽管晶体管的迁移率随着交联剂的添加而降低，但当交联剂的浓度在50到100 wt%之间变化时，它们保持相似的值（图2h）。因此，综合考虑相关的机械性能和电子性能，选择了PII2T与交联剂重量比为1:1的油墨配方。 由于氟化材料的高疏水性，一个主要的挑战是在原始的PFPE-DMA薄膜上直接喷墨打印均匀的半导体聚合物图案。因此，为了提高表面润湿性，作者用一层薄薄的PDMS叠氮交联剂对PFPE-DMA的表面进行了改性，改性后的表面还允许CNT电极均匀喷涂，而不会对底部电介质层产生膨胀。而且在100%应变下100个循环后，经明亮场成像观察，具有改进层附着力的印刷聚合物半导体并未显示出任何皱纹或裂缝。 作者将可拉伸电子材料并入可拉伸晶体管阵列中，如图3所示。值得注意的是，PII2T聚合物半导体图案可以均匀地打印在毫米长度的刻度上(例如1.4×1.2mm图案)。S/D电极在半导体喷墨打印后通过喷涂形成图案（图3b），以形成5×5晶体管阵列(图3c)。完全可拉伸的有源矩阵可以被拉伸到100%(图3d)。测量的平均饱和迁移率为0.56±0.17 cm2/Vs(图3e，f)，其可被拉伸到100%并且循环多达1000次。 图2. 完全可拉伸的薄膜OTFT。(a) 顶部浮栅示意图; (b) TGBC结构的OTFTs的代表性转移特性; (c) PFPE-DMA栅介质厚度对OTFTs的迁移率值的影响; (d) 叠氮交联剂和PII2T半导体聚合物的化学结构; (e) 纳米压痕用于杨氏模量测量的示意图; (f) 可伸缩半导体聚合物的杨氏模量与PII2T聚合物中PDMS叠氮化物交联剂浓度的关系; (g) 顶部接触底栅装置结构示意图; (h) OTFT的饱和迁移率与PII2T聚合物中PDMS叠氮化物交联剂浓度的函数关系; (i) 通过喷墨打印制作独立的、完全可拉伸的OTFT阵列的逐步过程示意图; (j) 表面不同改性的PFPE-DMA薄膜接触角测量的统计分析; (k) 光学亮场（BF）图像显示喷墨印刷半导体聚合物在PFPE-DMA栅介质层和底栅电极; (l) 光学BF图像显示热退火的半导体聚合物上刻有S/D CNT可伸展电极。 图3. (a)制备过程; (b) PFPE-DMA介电薄膜上印刷的可拉伸半导体图案（红色虚线框）的光学显微图像; (c) 可完全伸展的5×5晶体管有源矩阵阵列的光学摄影图像; (d) 三维光学摄影图像显示可伸缩晶体管阵列受到0%和100%的应变; (e) 可拉伸OTFT在0%应变下的代表性传输曲线; (f) 完全可伸展OTFT阵列上16个设备的移动性分布; (g) 在栅极电压为−100 V和漏源电压为−100 V且应变高达100%时，电流饱和和饱和迁移率的变化; (h) 电流饱和和饱和迁移率的平均变化。 完全可拉伸活性有机发光电化学电池阵列 进一步的作者将其组装为电池阵列，银纳米线包覆的聚氨酯丙烯酸酯作为电极，PEDOT：PSS 作为空穴注入层夹住可拉伸发光层，PEDOT:PSS层能有效降低漏电流，提高器件性能，并且得到的分子筛可以拉伸到30%的应变，而不会分层或形成裂纹。分子筛的工作机理如下所述。当一个电压被施加到一个分子上时，发射层中的离子被重新分配，在阳极（PEDOT:PSS/PUA/AgNW）和阴极（PUA/AgNW）的界面上形成一个双电层，分别允许空穴或电子注入，导致电化学掺杂形成发光的PIN结。接下来，通过填充银导体的孔，将分子筛的单个像素与可伸缩活性矩阵上的每个漏极电极集成在一起。最后，作者将完全可伸展的有源矩阵与有机光电发光电池阵列垂直整合，以完成AMOLEC阵列（图4i）。由于弹性皮肤显示结构使用的低模量材料，本文获得的AMOLEC阵列具有机械柔软性。 图4完全可拉伸的有机发光电池阵列示意图及相关性能测试。 小结 作者首次展示了一种可伸缩的有源矩阵驱动的分子筛阵列，它具有像人类皮肤一样的固有和完全伸展性。凭借其卓越的内在伸缩性，皮肤显示设备可以潜在地与其他完全可拉伸的传感器阵列垂直集成，以提供人机交互系统，通过视觉交互进行人体信息显示和检测。在这项工作的基础上，结合可伸缩晶体管阵列和发光器件发展领域的快速进展，以促进完全可拉伸皮肤显示器与人体的整合。
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