可再生电力驱动的CO2还原反应(CO2RR)为CO2减排和资源化提供了诱人前景。经过四十年的发展,CO2RR在催化剂设计、原位检测、机理探究等方面取得了长足进步。然而受CO2溶解度限制,传统的H型电解池难以实现工业规模的电解速率。新发展的气体扩散电型流动电解池(Flow cell)能有效克服CO2传输限制,极大提升产物生成速率,有望实现工业化发展。但在大电流电解过程中,气体扩散电极(GDE)的疏水性发生退化,引发阴极电解液溢流和碳酸盐晶体析出,最终导致GDE中的CO2传输孔道被严重堵塞,产物选择性和生成速率大幅下降。因此电解溢流问题严重制约了Flow cell中CO2大电流电解的稳定性,阻碍了其规模化应用。
基于以上研究现状,我们设想能否增强催化剂层自身的疏水性来避免与电解液的过度接触,从而缓解电解液溢流。受狗尾草叶片微结构启发,我们利用电化学沉积法在气体扩散层(GDL)上制备了多层级高曲率结构的铜电极。该电极具有良好的疏水性和亲气性,能够在催化过程中有效地捕获CO2分子和富集碱金属阳离子,构建稳定的气-固-液三相界面,缓解大电流密度下的电解液溢流,实现较长时间内稳定地催化CO2转化为多碳产物。该项研究为设计开发高效稳定的气体扩散电极提供了新思路。
This article by Min-Rui Gao's group addresses the use of a bio-inspired copper catalyst to increase the stability – and, incidentally, the activity – of copper-based materials for the CO2 reduction. Overall, the concept is novel and quite interesting, and the paper well documented.
中国科学技术大学
University of Science and Technology of China
Hierarchical Copper with Inherent Hydrophobicity Mitigates Electrode Flooding for High-Rate CO2 Electroreduction to Multicarbon Products
2021, Vol. 143, No. 21, 8011-8021
https://doi.org/10.1021/jacs.1c01190