光合作用是地球生物圈中能量循环不可缺少的环节,时刻调节着人类赖以生存的地球环境。通过模拟自然光合作用进行太阳能分解水制氢,实现太阳能向氢能的转化,是解决人类社会所面临的能源问题和环境问题的有效途径之一。当前,科学家们花费了大量精力用于开发高效的仿生水氧化催化剂以及具有宽光谱吸收的捕光材料,然而却忽视了如何设计、选择并适宜地将捕光材料、水氧化催化剂以及电荷传输中间体等重要的基本单元组装在一起,从而构建具有高效电荷传输的仿生体系。我们通过模拟光系统II中关键组分的重要功能,采用BiVO4半导体作为捕光材料,镍铁层状双氢氧化物(NiFeLDH)作为保护层,用于抑制BiVO4的光腐蚀,发现部分氧化的石墨烯(pGO)作为捕光材料与水氧化催化剂之间的电荷传输的媒介,其功能类似于自然光系统II中酪氨酸(Tyr)的作用,并采用分子Co立方烷作为水氧化催化剂模拟自然光合作用的Mn4CaO5放氧中心。该体系在光电催化分解水反应中展示了高效的性能和稳定性。水氧化反应的起始电位低至0.17 V,接近热力学理论值,且为目前文献报道的最低值;太阳能到氢能的转化率(STH)高达2.0%。这种仿生策略为如何实现太阳能的高效转化提供了新的思路和方法,该研究结果得到专家的高度评价。
Sheng et al. describes the assembly of a photoelectocatalytic system including BiVO4 as light absorber, NiFeLDH as a protective hole storage layer, and a partially oxidized graphene which facilitates charge transfer to a molecular Co cubane. The achieved performance is superior and the charge transfer processes involved are beautifully and carefully characterised. The manuscript is well written and everything well explained; it was a pleasure to read!
中国科学院大连化学物理研究所
Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences
中国科学院大连化学物理研究所
Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences
Mimicking the Key Functions of Photosystem II in Artificial Photosynthesis for Photoelectrocatalytic Water Splitting
2018, Vol. 140, No. 9, 3250-3256
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.7b10662