电催化剂是燃料电池、金属空气电池等的关键材料,在能源转化领域起着至关重要的作用。传统高效的催化剂一般为贵金属材料,但由于其储量较低,价格昂贵,限制了它的广泛应用。近年来,制备杂原子掺杂的碳材料被认为是一种极具潜力的获得非金属催化材料的方法,而其活性与掺杂位点密切相关。因此,如何精确调控掺杂位点,获得优异催化活性,是开发非金属催化材料的一个巨大挑战。石墨炔,与其它碳的同素异形体相比,是一种sp-C和sp2-C拓扑有序键合在一起的二维平面结构,其独特的炔键链段为设计化学反应,从而实现可控掺杂提供了可能。我们前期通过周环反应将氮原子引入到石墨炔的炔键中,实现了位点可控的掺杂,并获得了一种新的N的形式,即sp-N,为碳材料的可控掺杂提供了思路。
由于sp-N的位点是固定在炔键位置的,而S原子可掺杂在sp-N临近苯环的缺陷位置,因此sp-N原子和S原子的空间相对位置和距离更加可控。相近的距离会带来更强的协同效应,更利于调控材料的催化活性。本文将sp-N原子和S原子引入到石墨炔中,获得了空间位置限定的且掺杂比例可调的高性能非金属催化材料。为理解杂原子掺杂、开发非金属催化材料、明晰材料的构效关系开辟了一条途径,可以进一步指导高效能量转换和存储催化材料的合理设计和制备。
Pioneering work in codoped graphdiyne, expanding the range of catalysis possible with this substrate.
中国科学院过程工程研究所
Institute of Process Engineering, CAS
Stereodefined Codoping of sp-N and S Atoms in Few-Layer Graphdiyne for Oxygen Evolution Reaction
2019, Vol. 141, No. 18, 7240-7244
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b13695